Les cristaux optiques linéaires et non linéaires expliqués

1 Introduction

Les cristaux optiques constituent l'épine dorsale de la photonique moderne, permettant des fonctions critiques allant de la génération de lasers à la conversion quantique de fréquence. À mesure que les exigences technologiques évoluent, englobant les lasers médicaux ultraprécis, les communications optiques à grande vitesse et les écrans de la prochaine génération, il devient essentiel de comprendre la taxonomie fonctionnelle des cristaux optiques. Cet article décode systématiquement deux cristaux fondamentaux :

1. Cristaux optiques linéaires → supports passifs de transmission de la lumière (par exemple, lentilles CaF2 pour la lithographie en UV profond)

2. Cristaux optiques non linéaires (ONL) → moteurs de changement de fréquence (par exemple, cristaux BBO dans les pointeurs laser verts)

Nous disséquons chaque type à travers quatre dimensions critiques :

Composition du matériau: Substrats d'oxyde/fluorure/semiconducteur

Propriétés clés: Bandes de transparence, seuils d'endommagement, stabilité thermique

Scénarios d'application: De l'informatique quantique au LiDAR militaire

Lignes directrices pour la sélection: Adapter les paramètres des cristaux aux exigences des systèmes photoniques

Fig. 1 Diagramme conceptuel d'une puce photonique intégrée au silicium

2 Cristaux optiques linéaires

Les cristaux optiques linéaires, comme leur nom l'indique, présentent un effet électro-optique linéaire, ce qui signifie que l'indice de réfraction du cristal change linéairement sous l'influence d'un champ électrique externe. Les cristaux optiques linéaires sont donc très utiles pour des applications dans des domaines tels que les communications optiques et le traitement des signaux optiques.

2.1 Propriétés principales

Les cristaux optiques linéaires conservent un indice de réfraction constant sous l'influence d'un champ électrique, et leur réponse optique est linéairement liée à l'intensité de la lumière. Ils remplissent principalement des fonctions de base telles que la transmission, la déviation et le filtrage de la lumière. La différence fondamentale entre les cristaux linéaires et non linéaires réside dans l'absence de capacité de conversion de fréquence.

Tableau 1 Transparence optique à large bande

Avantages techniques :

• Transmittance >99% dans le spectre ultraviolet à infrarouge (après traitement antireflet de la surface).
• Faible perte de diffusion → Maintien de la qualité du faisceau du système laser (M2 < 1,1).

Les cristaux optiques linéaires font preuve d'une excellente stabilité environnementale dans des conditions difficiles, en particulier :

1. Stabilité thermique : Coefficient de dilatation thermique inférieur à 5×10^(-6) K^-1 (par exemple, le fluorure de calcium CaF2 n'a que 1,8×10^(-6) K^-1), la plage de température de fonctionnement s'étend de -200°C à +400°C (cette performance a été validée dans les fenêtres optiques en silice fondue de qualité aérospatiale).

2. Inertie chimique : Les cristaux de fluorure(MgF2/CaF2) ne présentent pas de déliquescence dans les environnements où l'humidité relative est supérieure à 90 % et sont résistants à la corrosion par les acides forts (sauf dans les environnements d'acide fluorhydrique), avec un taux annuel de perte de poids due à la corrosion inférieur à 0,01 mg/cm².

3. Robustesse mécanique : Dureté Mohs ≥5 (la dureté du séléniure de zinc ZnSe atteint 5,5, résistant à l'abrasion par le sable et la poussière), résistance aux chocs thermiques ΔT>300K (les applications typiques telles que les carénages de missiles infrarouges doivent résister à un choc thermique de 800°C dans le compartiment moteur).

2.2 Scénarios d'application

Dans les systèmes de lithographie dans l'ultraviolet profond, les lentilles en fluorure de calcium (CaF2) sont devenues les principaux composants optiques des machines de lithographie par immersion en raison de leur bande de transmission ultra-large de 0,13-9 μm et de leur perte extrêmement faible de <0,001 dB/cm@193 nm. Leur coefficient de dilatation thermique de 1,8×10^(-6) K^-1 garantit une précision d'exposition au niveau du nanomètre, en maintenant l'aberration du front d'onde <λ/50 dans des conditions d'exposition continue 24/7 dans les fabriques de plaquettes, ce qui permet directement la production en masse de puces avec des processus inférieurs à 7 nm.

Fig. 2 Démontage de la machine de lithographie

Dans le domaine des têtes de guidage de missiles à infrarouge, les radomes en séléniure de zinc par dépôt chimique en phase vapeur (CVD-ZnSe) atteignent une transmittance supérieure à 99,3 % dans la bande infrarouge à ondes moyennes de 3 à 5 μm, tout en résistant à une irradiation laser de 10 MW/cm2 et à un choc thermique de 800 °C dans le compartiment moteur. Sa dureté Mohs de 5,5 lui permet de résister à l'érosion par le sable et la poussière pendant les vols supersoniques, tandis que sa résistance aux chocs thermiques de plus de 300 K garantit que l'avion peut mener à bien l'acquisition de cibles dans des environnements hautement conflictuels.

Dans les réseaux de communication quantique, le matériau du cœur de la fibre optique en quartz synthétique (SiO2) présente la perte la plus faible de l'histoire, à savoir 0,0002 dB/km à 1550 nm, ce qui permet de distribuer des clés quantiques sur des distances de plusieurs milliers de kilomètres. Sa stabilité à basse température (-200℃) garantit l'efficacité du couplage optique des détecteurs supraconducteurs à photon unique dans des environnements d'hélium liquide, tandis que son taux de dérive de l'indice de réfraction de <5×10^(-7)/jour répond aux exigences de cohérence de phase pour la transmission d'états quantiques sur de longues distances.

Les systèmes d'imagerie médicale endoscopique s'appuient sur l'inertie chimique des faisceaux de transmission d'images en saphir (Al2O3) pour maintenir une perte de poids annuelle due à la corrosion inférieure à 0,005 mg/cm2 dans des fluides corporels hautement corrosifs. La fenêtre de transmission visible proche infrarouge de 0,4-1,8 μm prend en charge l'identification multispectrale des tumeurs, tandis que la résistance à la compression de 8,5 GPa garantit une transmission sûre de la lumière pour les sondes d'un diamètre <1 mm dans les cavités du corps humain.

Tableau 2 Différents scénarios d'application et performances correspondantes des cristaux

2.3 Guide d'application des cristaux optiques linéaires

Fig. 3 Guide d'application des cristaux optiques linéaires

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3 Cristaux optiques non linéaires (NLO)

D'une manière générale, les cristaux optiques non linéaires (ONL) peuvent produire des effets optiques non linéaires sous l'influence d'une lumière intense ou de champs externes. Ceux qui présentent cet effet sous l'effet de champs externes sont appelés cristaux électro-optiques, magnéto-optiques ou acousto-optiques. Il existe également des cristaux ou des polymères composés de molécules organiques contenant des systèmes conjugués.

3.1 Composition des matériaux

Les composés les plus utilisés sont KH2PO4 (KDP), NH4H2PO4 (ADP) et CsH2AsO4 (CDA) ; KTiOPO4 (KTP), KNbO3, NiNbO3, Ba2NaNb5O15 ; BaB2O4 (BBO), LiB3O5 (LBO), NaNO2 ; GaAs, InSb, InAs, ZnS, etc. En fonction de leur état, ils sont classés en trois catégories : cristaux en vrac, films minces, fibres et cristaux liquides.

Lecristal de borate de lithium, abrégé en cristal LBO, a pour formule moléculaire LiB3O5, appartient au système cristallin orthorhombique et est un matériau optique non linéaire avec le groupe spatial Pna2. Il a été découvert pour la première fois par le Fujian Institute of Material Structure. Il a une densité de 2,48 g/cm³, une dureté de Mohs de 6, une large gamme de transmission (0,16-2,6 μm), un grand coefficient optique non linéaire, un seuil de dommage optique élevé (environ 4,1 fois celui du KTP, 1,83 fois celui du KDP et 2,15 fois celui du BBO), et une excellente stabilité chimique et résistance à la déliquescence. Il peut être utilisé pour la génération de deuxième et troisième harmoniques de lasers de 1,06 μm et peut atteindre une correspondance de phase de classe I et de classe II. En utilisant un laser Nd : YAG verrouillé en mode avec une densité de puissance de 350 mW/cm2, un échantillon avec une longueur de transmission de lumière de 11 mm (surface non revêtue) peut atteindre une efficacité de conversion de seconde harmonique allant jusqu'à 60 %. Les cristaux LBO peuvent être utilisés pour fabriquer des doubleurs de fréquence laser et des oscillateurs paramétriques optiques. Les méthodes de mise en solution à haute température peuvent être utilisées pour produire des monocristaux de qualité optique.

La structure de base des cristaux de bor ate de césium et de lithium (cristaux CLBO) est identique à celle du borate de baryum et du borate de césium et de lithium. La combinaison de groupes planaires et tétraédriques dans la fraction anionique est la principale source de leurs effets non linéaires significatifs. La gamme transparente s'étend de 175 nm à 2,75 μm, avec une excellente transmittance sur une large gamme d'ultraviolets et un coefficient non linéaire effectif plus important. Il présente une biréfringence modérée, ce qui permet une adaptation de phase pour la génération de deuxième, troisième, quatrième et même cinquième harmonique des lasers Nd : YAG.

Les cristaux de CLBO peuvent également être cultivés à l'aide de la méthode des sels fondus, ce qui permet la croissance rapide de monocristaux de grande taille et de haute qualité. Ils présentent une excellente stabilité thermique, une large bande passante angulaire et un petit angle de dispersion, avec un seuil de photodégradation élevé et une bonne stabilité chimique, et sont essentiellement non hygroscopiques. Toutefois, la stabilité à long terme de ces cristaux en cas d'utilisation prolongée doit encore être testée.

Les cristauxde dihydrogénophosphate de potassium (cristaux KDP) font partie des cristaux solubles dans l'eau. Il s'agit de cristaux à liaisons multiples principalement basés sur des liaisons ioniques, mais des liaisons covalentes et des liaisons hydrogène existent au sein des groupes anioniques. Leurs propriétés optiques non linéaires proviennent principalement de ces groupes. Les cristaux de KDP sont très solubles dans l'eau. Ils sont généralement cultivés à l'aide de méthodes de flux de solution et de méthodes de flux de gradient de température. Les cristaux de KDP de grande taille peuvent être cultivés rapidement à l'aide de méthodes et de procédés spéciaux. Comme les cristaux de KDP sont cultivés dans des solutions aqueuses, ils ont une dureté de Mohs de 2,5, ce qui est relativement faible, et sont sujets à la déliquescence, d'où la nécessité de prendre des mesures de protection. En plus de servir de cristaux de conversion de fréquence, les cristaux de KDP présentent d'excellentes propriétés électro-optiques, notamment un coefficient électro-optique élevé, une faible tension de demi-onde et de bonnes performances piézoélectriques. En tant qu'excellents cristaux de conversion de fréquence, les cristaux KDP permettent la génération de deuxième, troisième et quatrième harmoniques pour les lasers de 1,064 μm et le doublement de fréquence pour les lasers à colorant, ce qui leur confère une large application. Ils sont également utilisés pour fabriquer des Q-switches laser, des modulateurs électro-optiques et des écrans à valves optiques homomorphes.

3.2 Propriétés principales

Les principales caractéristiques des cristaux optiques non linéaires découlent de leur structure de réseau cristallin non centrosymétrique, qui brise les contraintes linéaires sur la polarisation moyenne, ce qui permet d'étendre la relation entre l'intensité de la polarisation électrique P et le champ électrique de la lumière incidente E à P = ε₀(χ(1)E + χ(2)E2 + χ(3)E3 + ⋯). Le coefficient non linéaire du second ordre χ(2) détermine directement l'efficacité de conversion de fréquence du cristal. Par exemple, le χ(2) du borate de baryum dopé au bore (BBO) en phase β atteint 2,2 pm/V, ce qui permet de générer une lumière verte de 532 nm à partir d'une lumière fondamentale de 1064 nm avec un rendement de conversion supérieur à 60 %.

Pour réaliser un transfert d'énergie efficace, le cristal doit satisfaire à la condition de conservation de la quantité de mouvement Δk=k2-2k1=0 (en prenant la génération de seconde harmonique comme exemple). Les cristaux de phosphate de potassium et de titane (KTP) adaptés à la température ajustent leur biréfringence grâce à un contrôle précis de la température (±0,1 °C), ce qui permet d'obtenir une efficacité d'adaptation de >95 % dans la bande de communication de 0,8-1,5 μm. Le niobate de lithium à polarité périodique (PPLN), quant à lui, permet d'obtenir une quasi-adéquation de phase à température ambiante grâce à des structures de domaine artificielles. Sa période de domaine de 30 μm peut contrôler avec précision l'oscillation paramétrique de la lumière de pompe de 1,5 μm pour produire une sortie infrarouge moyen de 3-5 μm.

La capacité de gestion de la puissance des cristaux non linéaires est déterminée conjointement par leur bande interdite intrinsèque Eg et leur conductivité thermique κ. Le fluorure de potassium et de bore (KBBF) possède une capacité de sortie dans l'ultraviolet extrêmement profond de 160-200 nm (Eg = 8,5 eV), mais sa conductivité thermique n'est que de 1,2 W/(m-K), ce qui entraîne des photodommages sous l'irradiation d'un laser femtoseconde de 1 GW/cm2. En revanche, le titanate-arsenate de potassium (KTA) présente une conductivité thermique élevée de 3,5 W/(m-K), permettant une sortie stable dans la gamme de longueurs d'onde 3-5 μm sous irradiation laser continue à 15 MW/cm2, ce qui en fait un matériau de base pour les systèmes militaires de contre-mesures infrarouges.

Bien que le sulfure d'argent et de gallium (AgGaS2) ait une plage de transmission infrarouge ultra large de 0,8 à 12 μm, sa dureté de Mohs n'est que de 3,2 et il est hygroscopique (la surface s'embue lorsque l'humidité est supérieure à 60 %), ce qui limite considérablement ses applications techniques. Le sélénium gallium argent amélioré (AgGaSe2 ) remplace le soufre par du sélénium, ce qui augmente la dureté à 4,5, et s'associe à un revêtement en carbone de type diamant (DLC) pour élever la résistance à l'humidité aux normes MIL-STD-810H, prolongeant ainsi la durée de vie des systèmes lidar à infrarouge moyen dans les forêts tropicales humides à plus de 10 000 heures.

Afin d'équilibrer les coefficients non linéaires élevés avec une forte adaptabilité environnementale, les cristaux composites liés (tels que BBO/YAG) intègrent la couche fonctionnelle de conversion de fréquence de BBO (χ(2)=2,2 pm/V) avec le substrat de dissipation thermique de YAG via la technologie de contact optique, ce qui permet à la puissance de sortie d'un laser ultraviolet de 355 nm de dépasser 50 W tout en réduisant la distorsion thermique de 80 %. De telles structures permettent d'obtenir une résolution de 10 nm dans les systèmes de détection des défauts de la lithographie des semi-conducteurs.

Tableau 3 Cristaux présentant différentes caractéristiques et leurs applications possibles

3.3 Scénarios d'application

Dans le domaine de la fabrication laser de précision, les cristaux de niobate de lithium périodiquement polis (PPLN) utilisent leur structure de domaine artificielle pour réaliser une conversion par génération de seconde harmonique de la lumière laser à fibre de 1064 nm en lumière verte de 532 nm, avec une efficacité de conversion supérieure à 80 %. Cela a permis l'adoption généralisée d'un équipement de forage laser ultra-rapide dans le traitement des trous de refroidissement du film d'air dans les pales de turbines aérospatiales. Avec une précision de réglage de la température de ±0,1°C et un seuil de dommage de 30 GW/cm2, la vitesse de traitement des trous de taille micronique (diamètre Φ8±0,5 μm) a été portée à 500 trous par seconde, avec un taux de rendement aussi élevé que 99,8 %, ce qui réduit considérablement les coûts de fabrication des moteurs LEAP.

La technologie de l'information quantique repose sur l'effet de conversion paramétrique spontanée vers le bas des cristaux BBO pour générer des paires de photons intriqués. Lorsque la lumière de pompe ultraviolette de 355 nm est incidente à un angle de phase de 5°, le coefficient non linéaire du cristal χ(2) = 2,2 pm/V génère des paires de photons intriqués d'une longueur d'onde de 710 nm, ce qui permet d'atteindre un degré d'intrication quantique de 98,7 %. Ce processus a été réalisé dans le système chinois de distribution de clés par satellite "Micius", produisant 4 millions de paires de photons intriqués par seconde, garantissant un taux d'erreur binaire inférieur à 0,1 % pour une communication satellite-sol de 1 200 kilomètres, et faisant passer l'internet quantique au stade de la pratique.

La surveillance des traces de gaz dans l'environnement relève les défis de la détection du méthane grâce à l'effet de fréquence différentielle des cristaux de sélénium gallium argent (AgGaSe2). Lorsque la lumière de signal infrarouge moyen de 3,5 μm et la lumière de pompe de 1,5 μm se mélangent dans le cristal, sa large plage d'accord (1,5-18 μm) peut couvrir avec précision le pic d'absorption de 3,31 μm des molécules de méthane, avec une sensibilité de détection de 0,1 ppb. Intégrée à un système lidar monté sur drone, cette technologie permet d'obtenir une imagerie tridimensionnelle des concentrations de méthane dans un rayon de 10 kilomètres autour des fuites des champs pétroliers et gaziers, avec une résolution spatiale meilleure que 0,5 mètre, ce qui permet d'obtenir des réductions d'émissions annuelles supérieures à 200 000 tonnes d'équivalents CO2.

Les percées dans la recherche sur les sciences du cerveau découlent des capacités de modulation électro-optique des cristaux de niobate de lithium dopé au magnésium (MgO : LiNbO3). Dans un système de microscopie à deux photons, lorsqu'un champ électrique de 40 kV/cm est appliqué au cristal, la variation de l'indice de réfraction Δn atteint 1,7×10^(-4), ce qui permet une modulation de phase au niveau de la milliseconde des impulsions laser femtosecondes. Cette caractéristique permet à la profondeur d'acquisition des signaux neuronaux dans le cortex cérébral de souris vivantes de dépasser 1,6 mm, avec une résolution spatio-temporelle atteignant le niveau submicron/milliseconde, cartographiant avec succès les voies de diffusion de la β-amyloïde dans les modèles de la maladie d'Alzheimer et fournissant de nouvelles cibles pour le développement de médicaments ciblés.

Les cristaux de fluorure de potassium et de bore (KBBF) sont à l'origine d'innovations dans la technologie de lithographie dans l'ultraviolet profond. Leur structure en couches génère une biréfringence significative (Δn = 0,07 à 200 nm) combinée à une bande interdite de 5,5 eV, ce qui permet de convertir la lumière d'un laser à excimère ArF de 193 nm en une sortie de sixième harmonique de 129 nm. Ce procédé a permis de produire des puces logiques d'une largeur de ligne de 13 nm à l'aide du procédé N+2 de SMIC, augmentant la densité des transistors à 310 millions par millimètre carré tout en réduisant la consommation d'énergie de la machine de lithographie EUV de 40 %, marquant ainsi l'autonomie technologique de la Chine dans les procédés inférieurs à 7 nm.

Fig. 4 Schéma de la communication laser par satellite

3.4 Lignes directrices pour la sélection

Le cœur de la prise de décision en matière de sélection réside dans l'équilibre tridimensionnel entre les exigences fonctionnelles, les contraintes environnementales et les coûts totaux du cycle de vie. Tout d'abord, il convient de définir clairement les principaux objectifs fonctionnels : si une conversion de fréquence (telle que le doublement ou la sommation) est nécessaire, sélectionnez les matériaux candidats en fonction de la longueur d'onde cible - pour la bande ultraviolette (<400 nm), donnez la priorité au LBO (limite inférieure de transmission de 185 nm) ou au KBBF (bord de coupure de 147 nm) ; pour la bande de lumière visible, concentrez-vous sur le BBO (χ(2)=2.2 pm/V) et KTP (maturité de traitement >90%) ; pour la bande infrarouge moyenne à longue (>2 μm), envisager ZnGeP2 (3,5-12 μm) ou AgGaSe2 (0,8-18 μm).

L'adaptabilité environnementale est une contrainte clé : dans les scénarios avec des fluctuations de température >±1°C (ex, lasers automobiles), éviter la KBBF (sensibilité à la température de 0,05 mrad/°C) et utiliser à la place le matériau thermiquement inerte BiBO (Δn/ΔT = -1,2×10^(-6) K^-1) ; dans les environnements à forte humidité (HR > 80 %), éviter l'AgGaS2 hygroscopique (seuil de formation de buée HR = 60 %) et opter pour le ZnGeP2 revêtu (le revêtement DLC passe avec succès les tests MIL-STD-810H de cycle humidité-chaleur).

Les modèles de coûts nécessitent une évaluation complète : sur un cycle de 15 ans, alors que le KTP a un coût initial de seulement un tiers de celui du PPLN, ses propriétés hygroscopiques entraînent une augmentation de 2,5 fois de la fréquence de maintenance, conduisant à un coût total de possession (TCO) qui dépasse de 23% celui du PPLN ; tandis que l'YCOB, bien que coûteux, a un seuil de dommage de 32 GW/cm^2, réduisant la conception de la redondance du système et diminuant le coût de sortie unitaire des lasers de haute puissance de 41%.

Lorsque les paramètres des matériaux ne peuvent pas répondre simultanément à plusieurs objectifs, un mécanisme de compromis quantitatif doit être établi :

Conflit entre la couverture de la bande passante et la capacité de traitement de la puissance : AgGaSe2 couvre 0,8-18 μm mais a un seuil de dommage de seulement 50 MW/cm2. La solution consiste à passer au ZGP (en sacrifiant la bande 0,8-1,5 μm), à augmenter le seuil de puissance à 3,5 GW/cm2 et à compenser la bande manquante par une oscillation paramétrique optique (OPO).

Conflit entre efficacité et stabilité : Les cristaux DAST ont un χ(2) de 300 pm/V, mais une température de décomposition thermique de 150°C seulement. Les systèmes militaires peuvent opter pour le KTP (χ(2) = 15 pm/V, résistance à la température > 500°C) et récupérer les pertes d'efficacité grâce à une structure en cascade.

Fig. 5 Guide de correspondance des applications des cristaux optiques non linéaires

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4 Conclusion

Les cristaux optiques, qui englobent les supports de transmission linéaires et les convertisseurs de fréquence non linéaires, constituent l'infrastructure fondamentale de la photonique moderne grâce à des architectures de matériaux élaborées avec précision. Les cristaux linéaires tels que le CVD-ZnSe réalisent l'invariance de l'indice de réfraction (Δn = 0), permettant une transmission infrarouge sans distorsion dans les conditions extrêmes de l'aérospatiale telles que les dômes de missiles hypersoniques à 800°C. Les cristaux non linéaires comme le PPLN exploitent des réseaux non centrosymétriques (χ(2) > 2 pm/V) pour atteindre une efficacité de conversion quantique supérieure à 95 %, permettant des avancées allant de la distribution d'intrication par satellite au micro-usinage laser ultrarapide à 500 trous/seconde.

L'orientation émergente est centrée sur l'intégration cristalline multifonctionnelle : les structures BBO/ZnSe collées suppriment la distorsion thermique de 80 % tout en maintenant une sortie UV de 50 W pour l'inspection des défauts des semi-conducteurs avec une résolution de 10 nm. Le ZnGeP2 revêtu de DLC prolonge la durée de vie opérationnelle des lidars dans l'infrarouge moyen au-delà de 10 000 heures dans des environnements où l'humidité relative est supérieure à 90 %, ce qui permet d'obtenir une durabilité conforme à la norme MIL-STD-810H. La synergie interdomaine redéfinit les plafonds optiques - la lithographie DUV 129 nm pilotée par KBBF permet désormais des nœuds logiques de 13 nm, réduisant de 40 % les demandes d'énergie des systèmes EUV.

Les impératifs de durabilité redéfinissent les choix de matériaux. Bien que le PPLN soit trois fois plus coûteux que le KTP, sa maintenance quasi nulle réduit de 23 % le coût total de possession sur 15 ans dans les applications de télécommunications. À l'avenir, les hybrides Ga2O3/SiC promettent une résistance aux chocs thermiques améliorée de 300 % d'ici 2030, tandis que les composites à points quantiques MoS2 conçus par l'IA visent des coefficients non linéaires >100 pm/V pour les sources térahertz compactes.

Le croisement de l'ingénierie des cristaux et de la photonique quantique permet d'atteindre des seuils de perte inférieurs à 0,001 dB/km, ce qui laisse présager un avenir où l'optique optimisée par les matériaux permettra de créer des réseaux quantiques mondiaux, une imagerie médicale personnalisée et des systèmes exascales économes en énergie.

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